В сан митрополита Кирилл возведен 25 февраля 1991 года. В годы, когда он управлял Смоленской и Калининградской епархией (с 1984 по 2008 год) в ней было построено 143 храма, 65 восстановлено. В 1988 году в Смоленске учреждено первое в России в послевоенное время духовное училище, в 1993 году преобразованное в духовную семинарию.

Будучи митрополитом Кирилл представлял РПЦ в комиссиях по выработке Закона РСФСР «О свободе вероисповеданий» 1990 года и Федерального закона РФ «О свободе совести и о религиозных объединениях» 1997 года, принимал участие в выработке церковной позиции и миротворческих акциях во время событий августа 1991 года и октября 1993 года, был одним из инициаторов создания Всемирного русского народного собора в 1993 году.